Difensore di fascia, aveva debuttato nel Fluminense, per poi passare al Santos di Pele', al Flamengo e ai Cosmos di New York.
Carlos Alberto segnò il gol del definitivo 4-1 contro l'Italia nella finale allo stadio Azteca, che permise al Brasile di aggiudicarsi definitivamente la Coppa Rimet.
Nel 2004, era stato inserito dall'ex compagno di squadra Pele' nel 'Fifa 100', la speciale classifica dei cento più grandi calciatori viventi secondo O Rei. Lasciato il calcio giocato, ha allenato il Flamengo, il Fluminense, il Corinthians e il Botafogo in Brasile, ma ha guidato anche squadre in Messico e negli Stati Uniti. E' stato anche un apprezzato opinionista televisivo.